Les nitrates

La dénitrification est une réaction de respiration anaérobie microbienne permettant la transformation des nitrates (NO3-) en diazote (N2). Cette réaction à a lieu par échange d’électrons entre donneurs d’électrons (carbone, fer…) et un accepteur d’électrons (nitrates).

Deux types de dénitrification existent : la dénitrification hétérotrophe nécessitant du carbone organique et la dénitrification autotrophe ayant lieu au travers d’échanges avec les minéraux. La faible concentration en carbone organique dans les eaux souterraines induit que la réaction majoritaire dans les aquifères est de type autotrophe. La dénitrification hétérotrophe est quant à elle majoritaire dans les milieux tels que les zones humides et lits des cours d’eau.

Sur la commune de Ploudaniel, dans le Finistère Nord, a été découvert le phénomène de dénitrification autotrophe par oxydation de la pyrite (FeS2) qui est la réaction majoritaire dans les aquifères.

Cristaux de pyrite  

(© BRGM - François Michel)

Cristaux de pyrite ( BRGM - François Michel)

L’équation chimique de cette dénitrification est la suivante :

5FeS2 + 14NO3- + 4H+ -> 7N2 + 10 SO42- + 5Fe2+ + 2H2O

Ce phénomène entraîne un abattement parfois total des teneurs en nitrates (exemple du bassin versant de Naizin dans le Morbihan) et une augmentation des teneurs en fer et en sulfates.

Quelle que soit la durée de vie des phénomènes de dénitrification naturelle, ceux-ci ne dispensent pas de poursuivre les efforts de réduction des pollutions à leurs sources, mais laissent un délai pour agir.

L’eau souterraine issue d’un captage, si elle est riche en fer, ne contient alors pas de nitrates. Pour la santé, ces derniers sont néfastes alors que le fer ne l’est pas, mais il entraîne des problèmes de précipités (couleur rouille) dans le forage et les installations. Toutefois le traitement du fer est beaucoup plus aisé et moins onéreux que celui des nitrates.

Contexte

La Bretagne connaît depuis de nombreuses années des problèmes de concentrations en nitrates dans ses cours d’eau et ses eaux souterraines. De nombreuses mesures ont été prises pour diminuer ces concentrations et les pressions sur l’ensemble du cycle de l’eau.

Les effets de ces mesures se font sentir à l’échelle régionale et les baisses de concentrations sont observées sur une large partie de la région.

Un phénomène naturel peut aussi engendrer une baisse des concentrations en nitrates : la dénitrification. La dénitrification est une réaction d’oxydo-réduction catalysée par les bactéries.

Deux types de dénitrification existent : la dénitrification hétérotrophe nécessitant du carbone organique et la dénitrification autotrophe ayant lieu au travers d’échanges avec les minéraux. La faible concentration en carbone organique dans les eaux souterraines induit que la réaction majoritaire dans les aquifères est de type autotrophe. La dénitrification hétérotrophe est quant à elle majoritaire dans les milieux tels que les zones humides et lits des cours d’eau.

Depuis sa mise en évidence en Bretagne sur la laiterie de Ploudaniel dans les années 1980, le processus de dénitrification a été largement étudié sur l‘ensemble du territoire (e.g. Pauwels et al., 1998, 2010 ; Faillat et al., 1999, Ayraud et al., 2006 ; Tarits et al., 2006 ; Boisson, 2013 ; Roques et al., 2014 ; Roques et al., 2018).

Alors que les premiers travaux se basaient sur des indices de dénitrification tels que des concentrations élevées en fer ou sulfates, une baisse de concentrations en nitrates, aboutissant notamment à une première cartographie des indices de dénitrification (Talbo et Duermael, 1995), les travaux menés par divers organismes de recherche ont permis d’améliorer les connaissances sur cette réaction.

Réactions et donneurs d’électrons

Plusieurs donneurs d’électrons sont susceptibles d’être à l’origine de la dénitrification. Dans les aquifères de socle, les minéraux sulfurés et des minéraux contenant du fer sont principalement mentionnés. La réaction autotrophe avec la pyrite est souvent considérée comme étant la réaction principale de dénitrification dans ce milieu (Pauwels et al., 1998 ; Conan et al., 2003 ; Tarits et al., 2006). Cette réaction est la suivante :

5 FeS2 + 14 NO3- + 4 H+ → 7 N2 + 10 SO42- + 5 Fe2+ + 2 H2O

et

NO3- + 5 Fe2+ + 6H+ → ½ N2 + 5 Fe3+ + 3 H2O

Les signatures isotopiques des sulfates, en particulier la diminution du δ34S, témoignent du rôle de la pyrite dans le processus de dénitrification observés sur plusieurs sites bretons (Pauwels et al., 2010). Cependant bien qu’une augmentation des concentrations en sulfates soit souvent observée, la stœchiométrie de la réaction est rarement respectée (Boisson et al., 2013 ; Pauwels et al., 1998 ; Tarits et al., 2006).

De ce fait différentes réactions complémentaires ont été proposées avec l’implication du Fe2+ (Tarits et al., 2006) et ou de la précipitation de minéraux sulfatés (Pauwels et al., 2000). Récemment des travaux ont mis en évidence le rôle d’autres minéraux tels que la biotite, élargissant les possibilités d’occurrence de la réaction à l’échelle régionale (Boisson, 2011 ; Aquilina et al., 2018 ; Roques et al., 2018).

Si les minéraux pouvant permettre la réaction de dénitrification dans les eaux souterraines sont nombreux et très largement présents (e.g. : la biotite est présente dans les granites et micaschistes), ils ne réagissent pas partout pour permettre la réaction de dénitrification.

Pour que la réaction ait lieu, les conditions suivantes sont nécessaires :

• Absence ou faible taux d’oxygène
• La présence de d’accepteurs d’électrons (nitrates)
• La présence de donneurs d’électrons ( pyrite , fer…)
• La présence de communautés bactériennes servant de catalyseur de réaction

Pour que la réaction se développe il faut donc non seulement que ces éléments soient présents mais aussi qu’ils soient accessibles, ce qui est contrôlé par les chemins d’écoulements et l’hétérogénéité du milieu.

Suite à l’observation de la dénitrification à l’échelle régionale, la présence d’eau exempte de nitrates a souvent été attribuée à cette réaction. Cependant, une stratification des eaux, et notamment la présence d’eaux plus anciennes en profondeur, rechargées avant l’intensification des activités agricoles (et donc exemptes de nitrates), a été mise en évidence par l’utilisation des traceurs environnementaux que sont les CFC et le SF6 (Ayraud et al., 2008 ; Aquilina et al., 2012). Les CFCs (chlorofluorocarbones) et SF6 (hexafluorure de soufre) sont des gaz initialement présents dans l’atmosphère permettant de dater les périodes de recharge des eaux souterraines. Les relations observées entre les teneurs en nitrates et la teneur en tritium, permettant aussi de dater la recharge (eg :Pauwels et al., 2000), attestent également du lien entre la teneur en nitrate et la décennie au cours de laquelle l’eau s’est infiltrée. Ces études ont montré que l’extension des processus de dénitrification en profondeur restait fortement limitée et que ces processus sont principalement actifs dans la partie altérée des aquifères ou lors des perturbations anthropiques que constitue l’exploitation pour l’eau potable.

Observation, quantification et cinétiques

L’observation des cinétiques de réaction peut être réalisée par des analyses géochimiques et/ou isotopiques (eg. Pauwels et al., 2000). La réaction et ces cinétiques ont été quantifiées par des études de laboratoire (eg : Ayraud, 2007 ; Andrée et al., 2011 ; Boisson, 2011) mais aussi in situ.

A l’échelle du puits et de son proche entourage, les réactions ont été quantifiées par des essais de push-pull ou de traçage entre puits où les nitrates sont injectés dans l’ aquifère simultanément à un traceur non-réactif (brome Br) avant d’être de nouveau pompés dans le puits qui a servi à l’injection après un temps d’interaction ou dans un puits adjacent après transfert. Cette technique a été utilisée sur le socle breton, à Ploemeur (Boisson et al., 2013) et à Naizin (Pauwels et al., 1998). Dans les 2 cas, des cinétiques remarquablement rapides ont été mesurées, correspondant à une division par 2 des concentrations en nitrates en un peu moins de 1,5 jour à Ploemeur et sur une période comprise entre 2 et 8 jours à Naizin. Sur le site de Saint Brice en Coglès, alors que le pompage dans l’ aquifère sollicite des niveaux très chargés en nitrates, des teneurs faibles en nitrates ont ainsi été observées, correspondant à près de 100% d’abattement (Roques et al., 2014).

Instrumentation et équipement lors d’un essai de Push-Pull sur le site de Ploemeur (56) 

Boisson, 2011

Instrumentation et équipement lors d’un essai de Push-Pull sur le site de Ploemeur (56) - Boisson, 2011

A l’échelle de sites de pompage, la quantification de la réaction a notamment été réalisée sur le site de Ploemeur (Tarits et al., 2006 ; Roques et al., 2018) montrant notamment une pérennité de la réaction. Des quantifications ont aussi été réalisées sur des bassins versants comme sur le site expérimental de Kervidy Naizin (Molénat et al., 2002 Molénat et al., 2008) ou sur le bassin du Coët-Dan, où les quantifications convergent vers une contribution très significative d’eau souterraine dénitrifiée au fonctionnement des cours d’eau : 25% du flux d’eau provenant du milieu souterrain a été dénitrifié par réaction avec la pyrite et 65% des nitrates lessivés vers le milieu souterrain disparaîtraient par dénitrification (Pinault et al., 2001 et Conan et al., 2003).

Schéma conceptuel de mélange et réactivité sur le site de Ploemeur (56) 

(Roques et al., 2018)

Schéma conceptuel de mélange et réactivité sur le site de Ploemeur (56) (Roques et al., 2018)

Evolution des éléments consommés (négatifs) et produits (positifs) calculés par modélisation sur le site. Les concentrations sont exprimées en mmol/l pour NO3- et SO42- et en µmol/l pour Fe 

(Roques et al., 2018)

Evolution des éléments consommés (négatifs) et produits (positifs) calculés par modélisation sur le site. Les concentrations sont exprimées en mmol/l pour NO3- et SO42- et en µmol/l pour Fe (Roques et al., 2018)

Microbiologie

Actuellement différents travaux sont en cours concernant les populations bactériennes contrôlant ce type de réactions pour connaitre leur structure, leur évolution et la structure des zones de réactivité dans les systèmes fracturées (Bochet et al., 2020 ; Bethencourt et al., 2020).

Lien avec les eaux de surface

La contribution globale annuelle des eaux souterraines à l’alimentation des rivières à l’échelle régionale se situe, selon les bassins versants, entre 35 et 85 % (Mougin et al., 2008 ; Aquilina et al., 2012). Les échanges entre nappes souterraines et rivières contrôlent les concentrations en éléments dans les eaux de surface (Molenat, et Gascuel-Odoux, 2002 ; Gascuel-Odoux et al., 2010). De ce fait, bien qu’ayant lieu dans les aquifères, la qualité des rivières bretonnes dépend fortement de la dénitrification en milieu souterrain et de l’évolution du processus au cours du temps.

Références

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Contexte

La Directive n° 75/440/CEE du 16 juin 1975 concernant la qualité requise des eaux superficielles destinées à la production d’eau alimentaire dans les Etats membres exige que les teneurs en nitrates soient inférieures à 50 mg/L dans les eaux superficielles destinées à la production d’eau pour la consommation humaine. Suite à l’arrêt de la Cour de justice des Communautés européennes du 8 mars 2001 relatif à la qualité des eaux superficielles destinées à la production d’eau alimentaire en Bretagne, la France a été condamnée pour non-respect de la norme communautaire. La Commission envoyait à la France le 13 juillet 2005 un avis motivé complémentaire dans lequel elle écrivait :

« …la Commission estime que le délai qui s’est écoulé depuis le prononcé du premier arrêt de la Cour de justice en date du 8 mars 2001 constitue un délai suffisant pour prendre les mesures que comporte l’exécution du premier manquement reconnu de l’arrêt de la Cour de justice relatif à la non-conformité de la teneur en nitrates des eaux superficielles alimentaires de certains bassins bretons. C’est pourquoi elle est amenée à adresser le présent avis motivé complémentaire aux autorités françaises. »

Début 2007, 9 bassins versants situés au Nord de la Bretagne restaient concernés par le contentieux européen :

• les Echelles en Ille-et-Vilaine,
• l’Horn et l’Aber Wrac’h dans le Finistère,
• le Guindy, l’Urne, le Gouessant, l’Arguenon, le Bizien et l’Ic dans les Côtes d’Armor.

Localisation des bassins versants en contentieux nitrates en 2006

 (source : DIREN)

Localisation des bassins versants en contentieux nitrates en 2006 ( DREAL Bretagne)

Etude menée en 2007-2008 sur les bassins versants en "contentieux nitrates eaux brutes"

A la demande de l’Etat français, le BRGM et l’INRA ont mené de 2007 à 2008 des études sur les neuf bassins versants bretons alimentant des prises d’eau destinées à l’alimentation en eau potable et en non-conformité vis-à-vis de la règlementation européenne sur les concentrations maximales en nitrates eaux brutes destinées à la consommation humaine. Ces études ont permis une aide à la décision des pouvoirs publics sur les plans d’actions à mettre en œuvre sur les bassins concernés.

Les autorités françaises se sont engagées auprès de la Commission européenne à mettre en œuvre un plan d’action dans l’objectif de retour à la conformité des eaux des neuf bassins versants concernés par le contentieux européen « eaux brutes » d’ici fin 2009. Les résultats des études spécifiques, visant à poser un diagnostic sur la capacité de chaque bassin versant à recouvrer rapidement la conformité des teneurs en nitrates, sont disponibles à ce lien.

La Commission européenne, qui a « accueilli favorablement les mesures prises par la France pour se conformer à ses obligations », a mis fin à la procédure engagée en juin 2010, considérant que : « la France a mis en œuvre son plan d’action et s’est ainsi en grande partie conformée à la réglementation (…) il n’est pas justifié de poursuivre la procédure à l’encontre de la France ».

Pour en savoir plus

Rapport final contentieux nitrates INRA BRGM juin 2008 (PDF, 4.3 Mo)

Etude du transfert des nitrates vers les eaux souterraines à l’échelle du bassin Loire-Bretagne

Cette étude, réalisée conjointement par l’Agence de l’Eau Loire-Bretagne et le BRGM (Baran et al., 2009), vise à obtenir des informations sur l’âge de l’eau souterraine et sur l’évolution passée de la contamination des aquifères vis-à-vis des nitrates.

Le poster suivant résume les objectifs, les méthodes et les principaux résultats de l’étude : Tendances d’évolution des nitrates dans les eaux souterraines sur le bassin Loire-Bretagne.

Ce poster a été réalisé à l’occasion des rencontres-ateliers du CRESEB (Centre de Ressources et d’Expertise Scientifique sur l’Eau en Bretagne) du 14 juin 2013 à Pleumeur-Bodou (22).

Télécharger le rapport - BARAN N., GOURCY L., LOPEZ B., BOURGINE B., MARDHEL V. (2009) - Transfert des nitrates vers les eaux souterraines à l’échelle du bassin Loire-Bretagne – Phase 1 : temps de transfert, tendances et typologie des aquifères. Rapport BRGM /RP-56884-FR. 105 p.

Etude du transfert des nitrates vers les eaux souterraines à l’échelle d’un bassin d’alimentation de captage

Suite à cette étude sur le bassin Loire-Bretagne, une modélisation globale a été réalisée à l’aide de l’outil BICHE. Elle a pour but d’aider à la compréhension de la contamination des eaux souterraines par les nitrates à une échelle plus locale que le bassin Loire-Bretagne.

L’échelle choisie est celle d’un bassin versant représentatif d’une zone de socle : le bassin d’alimentation du captage de la Ville Hellio, sur la commune de Plourhan dans les Côtes-d’Armor.

Le poster suivant résume les objectifs, les méthodes et les principaux résultats de l’étude : Simulation de l’évolution des concentrations en nitrates dans la nappe (Plourhan, 22).

Ce poster a été réalisé à l’occasion des rencontres-ateliers du CRESEB (Centre de Ressources et d’Expertise Scientifique sur l’Eau en Bretagne) du 14 juin 2013 à Pleumeur-Bodou (22).

Télécharger le rapport - BARAN N., GUTIERREZ A., LOPEZ B., SURDYK N., GOURCY L. (2011) - Transfert de nitrates à l’échelle du bassin d’alimentation de captages d’eau souterraine du bassin Loire-Bretagne : modélisation et datation. Rapport final BRGM /RP-60280-FR.

Projet POLDIF : Qualité des eaux souterraines (nitrate et produits phytosanitaires) du bassin Loire-Bretagne : des approches expérimentales aux outils de gestion

La surveillance accrue de la qualité des eaux souterraines depuis plusieurs années a mis en évidence une contamination plus ou moins importante des aquifères par les nitrates et/ou les produits phytosanitaires à l’échelle nationale. Dans le cadre de l’état des lieux 2019 à l’échelle du bassin Loire-Bretagne, il ressort que les masses d’eau souterraine en mauvais état chimique le sont pour 40% à cause des nitrates seuls, 38% à cause des nitrates et des pesticides, et 22% à cause des pesticides seuls.

Le projet POLDIF cofinancé par l’Agence de l’Eau Loire Bretagne et le BRGM avait pour objectif de développer et tester différentes méthodologies et outils dans des contextes hydrogéologiques et de pressions agricoles variés. Le captage de la Ville Hélio à Plourhan (Côtes d’Armor) est l’un des sites tests de référence. 

Pour en savoir plus, consultez l’article POLDIF - Des approches expérimentales aux outils de gestion pour la qualité des eaux souterraines (nitrates et produits phytosanitaires) du bassin Loire-Bretagne (2020).

Télécharger le rapport - BARAN N. et al., 2020. Qualité des eaux souterraines (nitrates et produits phytosanitaires) du bassin Loire-Bretagne : des approches expérimentales aux outils de gestion. Rapport final BRGM /RP-69499-FR